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美国《科学引文索引》（Science Citation Index, 简称 SCI ）于1957 年由美国科学信息研讨所（Institute for Scientific Information, 简称 ISI）在美国费城兴办，是由美国科学信息研讨所（ISI）1961 年兴办出书的引文数据库。SCI（科学引文索引）与EI（工程索引）、ISTP（科技会议录索引）被并称为国际闻名的三大科技文献检索体系。
110周年：可继续水修正的催化氧化进程展望
有机污染物的催化氧化是一种具有吸引力和可继续性的水净化办法。本文侧重评论了催化湿空气氧化和高档氧化工艺的催化活性、选择性和稳定性。要点探究在水相生物质处理和催化剂规划等水修正范畴之外，运用相关催化常识和信息的潜力，以应对这些进程中的应战。其间一个比如是探究运用负载金属催化剂的界面周界位点来改动催化功能。另一个比如是，经过运用氧化层或碳涂层以及了解所负载的氧化层的相变来前进金属浸出催化剂的稳定性。本文还展望了运用污染水体中有机污染物中贮存的化学能就地催化生成H2O2用于高档氧化进程的远景，然后消除了贵重氧化剂的运用。
01
催化剂活性和选择性
1.1
CWAO催化
CWAO是一种处理工业环境中常见含量较高有机污染物废水的技能。已宣布的文献首要会集研讨将催化活性和选择性与金属颗粒的化学性质、组成以及金属颗粒的巨细、粒度散布联系起来。据报道，在某些状况下，运用双金属催化剂比运用单金属催化剂更为有利，尤其是当污染物含有氮等杂原子时。用相同金属总量制备Pd50Ru50/CeO2双金属催化剂前进NH4+转化N2的活性和选择性，分量负荷为Ru/CeO2。其他双金属体系也表现出相似的行为。
除了改动金属成分和颗粒巨细之外，还需要探究其他战略来修正金属在载体上的催化功能。一种风趣的战略是运用金属和金属氧化物之间彼此触摸的界面上的露出位点作为催化活性位点。近年来催化研讨的发展标明，这种界面位点在许多催化反响中起着及其重要的效果。
从界面催化研讨中取得的常识可以在必定程度上协助规划更好的CWAO催化剂。在传统的负载型金属催化剂中，由于金属大颗粒的界面位数量较少，而金属小颗粒的密度虽小，但界面原子的份额较大，因而界面位的数量一般较低。关于大多数体系来说，组成高密度的十分小的纳米粒子和保持高的金属涣散是困难的。运用反相催化剂是取得金属/金属氧化物界面位密度较高的催化剂的一种战略，这是在运用Ru-CeO2-160催化剂制备乙酸CWAO时所选用的办法。常用的负载金属催化剂是由金属颗粒驻留在氧化物载体上制备的。在反相催化剂中，催化相关的金属氧化物纳米团簇润饰驻留在慵懒载体上的金属纳米颗粒，生成高密度的界面位点，其反响物敏捷分散。
1.2
AOP催化
AOP一般用于处理化学需氧量相对较低的污水(CODCr
声催化和光催化进程都运用输入能量来发作ROS。超声催化的输入能量为超声波能量，光催化的输入能量为光。光辐射发作的ROS可所以OH 自由基办法，也可所以单态氧(1O2)办法。在光催化中，能量大于或等于带隙的光子被催化剂吸收，发作电子空穴对。虽然这些光电子和空穴可以直接与污染物发作反响，它们更有或许与水发作反响，并将氧吸附在比污染物浓度更高的固体上。电子空穴对与水反响生成OH 自由基，光电子与吸附的O2反响生成超氧阴离子自由基。后者自由基经过接连的质子化和复原生成1O2，生成1O2的功率取决于光催化剂对O2的吸附才能。运用TiO2、ZnO等宽禁带光催化剂，将有机光敏剂嵌入固体载体上，增强可见光吸收，生成1O2，可转化为H2O2。它也可以被一个光生的空穴氧化而构成单线态氧。
由于光能穿透深度有限，这一问题对污浊的水体尤为严峻，超声激起也被用于ROS的生成。声能的吸收可诱导液体中腔的构成。当空化气泡到达临界尺度时，它们会发作内爆，导致腔内的极点温度和压力足以损坏键，即热解。因而，在水介质中，声空化可导致OH 自由基。当污染物浓度较高时，单靠超声不足以完成彻底矿化，需进行超声催化。催化剂可以终究靠不同的办法促进脱硫活性的前进。在一种机制中，固体外表的存在为空化起泡的构成供给了成核位点，并经过水的均溶性堵截增加了OH 自由基的构成。在另一个机制,由于热或声致发光触发构成固体催化剂外表的电子空穴对随后导致构成不同的激进分子经过与水和氧气反响。
还可以终究靠向废水中增加强氧化剂的催化分化生成反响自由基物种。常用的两种氧化剂是H2O2和过氧单硫酸盐。
1.3
催化剂的稳定性
在工业运用中，稳定性和催化剂的活性相同重要。金属催化剂失活的两个首要来历是金属浸出和金属烧结。与铁、钴、铜和锰等过渡金属比较，贵金属催化剂的浸出率较低。经过改动催化剂的结构和载体组成，能大大的前进催化剂的稳定性。现在，根本原因尚不清楚。烧结是催化剂降解的另一个最常见的原因。金属和金属氧化物的结构降解都或许发作在热水中，特别是pH显着违背中性时。
02
出产过氧化氢
H2O2是一种功能强大、对环境无害的氧化剂，现在首要运用蒽醌法出产。最理想的状况是运用废水中现已存在的污染物作为献身复原剂，从水和空气中发作H2O2。
nZVI与O2反响氧化率低，不利于该技能的实践运用，为了处理这样的一个问题，现已做了一系列研讨作业。一种办法是增加配体以前进反响速率，有利于H2O2的出产和运用，并使Fe(III)在高pH下的析出量最小化。由于双金属在分化H2O2进程中反响活性较低，然后前进了吸附的H2O2的寿数，然后促进了H2O2的开释，有利于Fenton反响生成氧化剂。在中性pH下，双金属外表也促进O2与Fe(II)反响生成氧化剂。运用nZVI的一个缺陷是献身复原剂FeO不能收回，且Fe2+和Fe3+浸出到水中。人们现已测验处理这样的一个问题。Ambika等组成了一种CMC-Fe2+(-nZVI)杂化结构，其间Fe2+以羧甲基纤维素(CMC)为外壳包裹在nZVI外表。对CMCFe2+(-nZVI)杂化结构进行了苯酚氧化实验，与未增加CMC的裸nZVI比较，其氢氧化铁污泥产值和铁浸出率别离降低了99.3%和98.6%。
AOP技能一般用于低污染负荷的水，由于出产氧化剂的本钱很高。但是，运用高强度污染水中的有机物作为献身复原剂，或许是一种就地出产H2O2的办法。该战略具有完成污染物氧化降解的潜力，无需任何能量或活性化学物质的输入。该体系将是彻底被迫和独立的去除水中有机物。
03
定论与未来展望
规划可继续的水修正进程是21世纪科学家和工程师面对的严重应战之一。催化水净化是应对这一应战的一个潜在途径，好像为催化科学家供给了许多时机。但是，虽然为处理这样一些问题作出了广泛的尽力，催化剂的活性和在水介质中的稳定性仍然是阻止以最低或没有能源需求或其他环境影响完成水处理的要害妨碍。本文主张，除了在现有常识的基础上进行改造性的前进，整合来自水修正以外的催化其他分支的信息和见地将是有用的。举例来说，近年来，人们认识到负载金属催化剂中的界面方位在各种催化反响中起着及其重要的效果。研讨标明，规划和制备高密度的金属/金属氧化物界面催化剂或许是前进下一代水净化催化剂活性的一种途径。催化剂的稳定性至关重要。近年来，在前进水相生物质处理催化剂稳定性方面，在常识和洞察力方面都取得了严重发展。水相生物质处理一般在有酸或碱存在的高温下进行。其间许多办法直接适用于催化湿氧化。终究，运用废水中的有机污染物就地出产H2O2或许是可继续水修正的终究处理方案的一个新范畴。假如可以有效地运用这些有机污染物作为献身复原剂，生成可以降解溶解的有机物并进行消毒的多功能H2O2氧化剂，就可以在不需要任何能量或活性化学物质的状况下完成水的净化。现在，这方面的研讨还很少，但潜在的影响或许十分大。
引荐参阅：
Kung M C, Ye J, Kung H H. 110th Anniversary: A Perspective on Catalytic Oxidative Processes for Sustainable Water Remediation[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2019,58(37):17325-17337.
最新科研成果与动态汇编2019年第6期
本期所检索文献的宣布时刻规模：
2019年7月20日~2019年9月20日
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排版：王佳
校正：黄如诗
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